Ранее мы сообщали о реакциях нуклеофильного замещения атома галогена α,β-непредельными тиолятами и селенолятами [1-3].
В настоящей работе приведены результаты исследования взаимодействия некоторых бромароилметанов с 2-фенилэтинилтиолятом калия [4,5] и 2-фенилэтинилселенолятом калия [4,5].
Нами впервые установлено, что реакции бромароилметанов с ацетиленовым тиолятом (селенолятом) калия легко протекают при комнатной температуре в среде абсолютированного бензола с количественным образованием соответствующих фенилэтинил(ароилметил)тио- и селеноэфиров (I-IV).
При этом образуется белый осадок бромида калия:

Выход ≈ 100% (I — IV), где:
I: Ar = Ph -, Z = S; II: Ar = Ph -, Z = Se; III: Ar = п-NO2-C6H4-, Z = S; IV: Ar = п-NO2-C6H4-, Z = Se
Проведённые кинетические исследования показывают, что скорость данных реакций зависит как от концентрации нуклеофила (тиолят- или селенолят-аниона), так и от концентрации субстрата (бромароилметана). Следовательно, реакции бромароилметанов с 2-фенилэтинилтиолятом (селенолятом) калия протекают по механизму SN2 через соответствующее переходное состояние (A):

Этот результат согласуется с литературными данными по бимолекулярному нуклеофильному замещению атома фтора во фторангидридах производных перфторированных карбоновых кислот α,β-ацетиленовыми тиолятами и селенолятами [6].
Строение продуктов (I — IV) доказано спектрально, а их качественный и количественный состав подтверждён элементным микроанализом.
В ИК-спектрах присутствуют полосы поглощения, соответствующие валентным колебаниям сопряжённой карбонильной группы в области 1680-1665 см-1 и углерод-углерод тройной связи (2160 см-1 во всех случаях).
Раствор образующегося в ходе реакции белого осадка в воде (KBr) даёт положительные качественные реакции на катион K+ (с винной кислотой в присутствии ацетата натрия) и анион Br- (с нитратом серебра). Во всех случаях бромид калия образуется с количественным выходом.
Экспериментальная часть
ИК-спектры регистрировали на кафедре органической химии Санкт-Петербургского государственного технологического института (технического университета) на спектрофотометре «ИКС-29» в таблетках с бромидом калия. Область записи спектров: 4200-1200 см-1.
Фенилэтинил(ароилметил)тио- и селеноэфиры (I-IV). В инертной среде при перемешивании быстро добавляют 0,01 моля свежеприготовленного 2-фенилэтинилтиолята калия [4,5] (2-фенилэтинилселенолята калия [4,5]) к раствору 0,01 моля соответствующего бромароилметана в 50 мл абсолютированного бензола. При этом реакционная масса окрашивается в тёмно-жёлтый цвет. Перемешивание продолжают 2 часа при комнатной температуре, после чего выпавший белый осадок бромида калия отфильтровывают и промывают горячим бензолом (10 мл). Выход KBr 1,19 г (количественный). После удаления бензола из фильтрата под вакуумом к образовавшемуся оранжевому маслу добавляют 2 мл этанола и помещают на ночь в холодильник. В этих условиях масло кристаллизуется в виде жёлтых кристаллов.
Основные спектральные характеристики продуктов (I-IV) приведены в Табл. 1. Выходы, растворитель для перекристаллизации, физические константы и результаты элементного микроанализа продуктов (I-IV) приведены в Табл. 2.
Соединение | Ar | Z | Название | С=С (аром.) | -СH= (аром.) | С=O (сопряж.) | -С≡С- | -NO2 |
I | Ph | S | Фенилэтинил(бензоилметил)тиоэфир | 1600 (с., резк.) | 3060 (ср., резк.) | 1680 (с., резк.) | 2160 (сл., резк.) | - |
II | Ph | Se | Фенилэтинил(бензоилметил)селеноэфир | 1600 (с., резк.) | 3050 (ср., резк.) | 1665 (с., резк.) | 2160 (сл., резк.) | - |
III | п-NO2-C6H4- | S | Фенилэтинил(п-нитробензоилметил)тиоэфир | 1600 (с., резк.) | 3105 (ср., резк.) | 1680 (с., резк.) | 2160 (сл., резк.) | 1515 (c., резк.) |
IV | п-NO2-C6H4- | Se | Фенилэтинил(п-нитробензоилметил)селеноэфир | 1600 (с., резк.) | 3105 (ср., резк.) | 1665 (с., резк.) | 2160 (сл., резк.) | 1515 (c., резк.) |
Соединение | Выход, % | Т. пл., оС, цвет и форма кристаллов (растворитель) | С | H | N | S | Se | Брутто-формула | C | H | N | S | Se |
I | 99,7 | 137 Жёлтые призмы (этанол) | 76,06 76,19 | 4,75 4,78 | - | 12,79 12,83 | - | C16H12OS | 76,16 | 4,79 | - | 12,71 | - |
II | 99,2 | 83 Жёлтые призмы (этанол) | 64,14 64,20 | 4,02 4,04 | - | - | 26,43 26,46 | C16H12OSe | 64,22 | 4,04 | - | - | 26,39 |
III | 99,5 | 159 Оранжевые призмы (этанол) | 64,59 64,67 | 3,70 3,72 | 4,68 4,72 | 10,81 10,86 | - | C16H11NO3S | 64,64 | 3,73 | 4,71 | 10,78 | - |
IV | 99,4 | 108 Оранжевые призмы (этанол) | 55,76 55,80 | 3,19 3,21 | 4,02 4,09 | - | 22,96 23,01 | C16H11NO3Se | 55,83 | 3,22 | 4,07 | - | 22,94 |